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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點，為把我國建設(shè)成為世界科技強國作出新的更大的貢獻。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

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沸石分子篩催化劑活性位研究取得進展

2025-06-13 精密測量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院

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沸石分子篩憑借規(guī)則有序的微孔結(jié)構(gòu)和可調(diào)控的酸性，在石油化工與精細化工領(lǐng)域廣泛應(yīng)用。在分子篩的應(yīng)用過程中，水可作為溶劑、反應(yīng)物、產(chǎn)物，也能充當(dāng)反應(yīng)促進劑，同時能通過改變分子篩的酸性來影響催化性能。沸石分子篩普遍存在的“NMR-invisible”鋁物種如三配位骨架和非骨架鋁是主要的Lewis酸物種，但其與水的作用機制尚未明確，導(dǎo)致其對催化反應(yīng)的貢獻常被忽略。

該團隊利用多核固體NMR結(jié)合理論計算，探究了脫水USY分子篩中“NMR-invisible”鋁物種與水作用以及轉(zhuǎn)變過程。研究發(fā)現(xiàn)，水分子在“NMR-invisible”鋁位點上易發(fā)生解離吸附，生成大量Br?nsted酸位和Br?nsted/Lewis協(xié)同酸位，提升USY分子篩的催化活性。團隊利用一維²⁷Al MAS NMR，分析不同含水量下脫水USY分子篩中鋁物種轉(zhuǎn)變過程，發(fā)現(xiàn)水會在“NMR-invisible”鋁上發(fā)生解離吸附，轉(zhuǎn)變?yōu)椤癗MR-visible”鋁物種（四配位、五配位和六配位鋁），產(chǎn)生大量Br?nsted酸位。進一步，團隊利用二維¹H-¹H DQ-SQ NMR實驗研究了水解離生成的氫物種的空間分布，揭示了新生成的Br?nsted酸質(zhì)子和Al–OH空間鄰近而導(dǎo)致Br?nsted/Lewis協(xié)同酸位。

基于以上實驗結(jié)果，該團隊揭示了水與“NMR-invisible”鋁物種的作用機制，闡明了由水驅(qū)動修飾分子篩活性位點的調(diào)控機制，為水存在時分子篩催化行為提供了新見解。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（JACS）上。研究工作得到科學(xué)技術(shù)部、國家自然科學(xué)基金委員會、中國科學(xué)院的支持。

論文鏈接

近日，中國科學(xué)院精密測量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院在沸石分子篩活性位研究方面取得進展。該研究發(fā)現(xiàn)，水能誘導(dǎo)超穩(wěn)Y（USY）分子篩中“NMR-Invisible”鋁物種形成協(xié)同活性位，提高催化劑對二乙醚制乙烯的反應(yīng)活性。沸石分子篩憑借規(guī)則有序的微孔結(jié)構(gòu)和可調(diào)控的酸性，在石油化工與精細化工領(lǐng)域廣泛應(yīng)用。在分子篩的應(yīng)用過程中，水可作為溶劑、反應(yīng)物、產(chǎn)物，也能充當(dāng)反應(yīng)促進劑，同時能通過改變分子篩的酸性來影響催化性能。沸石分子篩普遍存在的“NMR-invisible”鋁物種如三配位骨架和非骨架鋁是主要的Lewis酸物種，但其與水的作用機制尚未明確，導(dǎo)致其對催化反應(yīng)的貢獻常被忽略。該團隊利用多核固體NMR結(jié)合理論計算，探究了脫水USY分子篩中“NMR-invisible”鋁物種與水作用以及轉(zhuǎn)變過程。研究發(fā)現(xiàn)，水分子在“NMR-invisible”鋁位點上易發(fā)生解離吸附，生成大量Br?nsted酸位和Br?nsted/Lewis協(xié)同酸位，提升USY分子篩的催化活性。團隊利用一維27Al MAS NMR，分析不同含水量下脫水USY分子篩中鋁物種轉(zhuǎn)變過程，發(fā)現(xiàn)水會在“NMR-invisible”鋁上發(fā)生解離吸附，轉(zhuǎn)變?yōu)椤癗MR-visible”鋁物種（四配位、五配位和六配位鋁），產(chǎn)生大量Br?nsted酸位。進一步，團隊利用二維1H-1H DQ-SQ NMR實驗研究了水解離生成的氫物種的空間分布，揭示了新生成的Br?nsted酸質(zhì)子和Al–OH空間鄰近而導(dǎo)致Br?nsted/Lewis協(xié)同酸位。基于以上實驗結(jié)果，該團隊揭示了水與“NMR-invisible”鋁物種的作用機制，闡明了由水驅(qū)動修飾分子篩活性位點的調(diào)控機制，為水存在時分子篩催化行為提供了新見解。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（JACS）上。研究工作得到科學(xué)技術(shù)部、國家自然科學(xué)基金委員會、中國科學(xué)院的支持。論文鏈接

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