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　　近日，中國科學院精密測量科學與技術創(chuàng)新研究院研究員徐君、鄧風科研團隊， 在沸石分子篩催化丙烷芳構化反應機制研究方面取得重要進展。該團隊利用原位固體核磁共振技術，探索鎵（Ga）修飾ZSM-5分子篩（Ga/ZSM-5）催化丙烷轉化制芳烴過程，發(fā)現(xiàn)環(huán)戊烯碳正離子中間體，并實驗證實該碳正離子可作為活性“烴池”物種催化丙烷生成輕質芳烴（苯、甲苯、二甲苯）的轉化機制。相關研究成果以Unraveling Hydrocarbon Pool Boosted Propane Aromatization on Gallium/ZSM-5 Zeolite by Solid-State Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy為題，發(fā)表在《德國應用化學》上，并被遴選為Hot Paper。
　　甲烷、乙烷和丙烷等低碳烷烴在地球上儲量豐富，直接將低碳烷烴催化轉化為附加值較高的烯烴、芳烴等化工產(chǎn)品，可替代目前依賴于石油的化工生產(chǎn)路線，具有重要的應用價值。Ga修飾的分子篩在丙烷芳構化反應中表現(xiàn)出較高反應活性，丙烷在催化劑上的轉化涉及復雜的反應網(wǎng)絡，盡管已有較多研究，而對丙烷芳構化反應機理目前尚未有明確認識，在一定程度上阻礙了此反應過程的工業(yè)化應用。
　　研究團隊采用原位固體核磁共振技術結合色譜-質譜方法，剖析了Ga/ZSM-5分子篩催化丙烷芳構化反應過程，在間歇與流動反應條件下觀察到重要中間體環(huán)戊烯碳正離子的生成及轉化過程。研究表明，在間歇反應過程中，丙烷芳構化反應為自催化反應，包括初始期、誘導期及結束期三個階段。反應過程中生成的環(huán)戊烯碳正離子可作為“烴池”物種，促進丙烷的轉化，從而加速反應進行。在流動反應過程中，12C/13C同位素交換的固體NMR實驗進一步揭示了環(huán)戊烯碳正離子是高活性的“烴池”物種，可促進丙烷的轉化。科研人員基于實驗結果構建了Ga/ZSM-5分子篩上丙烷芳構化反應機制，丙烷在分子篩上脫氫形成初始烯烴物種，該過程反應速度較慢。初始烯烴進一步生成環(huán)戊烯碳正離子，在接下來的過程中，環(huán)戊烯碳正離子自身可以轉化為芳烴產(chǎn)物，環(huán)戊烯碳正離子能夠通過奪取丙烷分子上的氫負離子（hydride）而加速其脫氫過程，進而促進芳烴的生成。該研究揭示了分子篩上丙烷芳構化機制，將為丙烷芳構化反應的工業(yè)化應用提供重要指導。
　　研究工作得到國家自然科學基金、中科院、湖北省科技廳及中科院青年創(chuàng)新促進會的支持。
　　論文鏈接 
　　Ga/ZSM-5分子篩上丙烷芳構化反應的烴池過程